नंतर वित्त विभागाच्या निवड परीक्षेत उत्तम प्रकारे उत्तीर्ण होऊन त्यांना त्यातही प्रथम क्रमांक मिळाला आणि त्यांची वित्त विभागात ‘उपमहालेखागार म्हणून नेमणूक झाली. तेव्हा कलकत्त्याला ते राहू लागले. एकदा कामावरून घरी परतत असताना बाजाराच्या रस्त्यावर ‘विज्ञानाच्या अनुशीलनार्थ भारतीय संस्थान’ अशी एक पाटी लावलेली त्यांनी पाहिली. ताबडतोब ते तिथे पोहोचले. 

               दरवाजावाजविल्यावर श्री. आशुतोष डे यांनी दार उघडले. आतमध्ये एक मोठी प्रयोगशाळा संशोधनासाठी तयार होती. रमणना परमानंद झाला. त्यांच्या डोळ्यांत पाहून श्री. आशुतोष डेनी त्यांची भेट त्या संस्थेचे मंत्री श्री. अमृतलाल सरकार यांच्याशी घालून दिली. श्री. सरकार तर अशाच विद्यार्थ्याच्या शोधात होते. अपेक्षापूर्तीच्या समाधानाच्या आनंदात त्या प्रयोगशाळेच्या चाव्याच त्यांनी रमण यांच्या हातात सोपविल्या. त्याचा पुरेपूर वापर श्री. रमण यांनी सुरू केला. 

            सी व्ही रमण पहाटे साडेपाच वाजता प्रयोगशाळेत पोहोचायचे, तेथून पावणेदहा वाजता परतायचे. नंतर नित्यकर्म, जेवणखाण उरकून ऑफिसमध्ये जायचे. तिथले कर्तव्य प्रामाणिकपणे करून तिथून सरळ प्रयोगशाळेत जाऊन ठिय्या मारायचा आणि रात्री नऊ-दहा वाजेपर्यंत घरी परतायचे. इतक्या काटेकोर जीवनक्रमामध्ये त्यांनी भरपूर संशोधन केले. ज्यामुळे देशविदेशांत मान्यवरांमध्ये त्यांचे संशाधन पसरले. त्यांची ख्याती सर्वदूर झाली.

              साहजिकच आहे की, असा मोठेपणा ज्यांना मिळतो त्यांच्यावर जळणारी स्वार्थी, मत्सरी माणसे आजूबाजूला असतातच. त्यांनी प्रामाणिकपणे आपली ड्यूटी सांभाळून इतर वेळात संशोधनाचे काम केले होते; तरीही विघ्नसंतोषींनी त्यांचे काम असमाधानकारक असल्याच्या तक्रारी केल्याच. त्यामुळे त्यांची बदली रंगूनला केली गेली. तिकडे त्यांना वैज्ञानिक प्रयोग करता येत नव्हते तरीही त्यांनी वैज्ञानिक पुस्तकांचा अभ्यास चालूच ठेवला.

                त्यातच वडिलांच्या निधनाची बातमी आली. म्हणून ते रंगूनहून मद्रासला परतले. तिथे प्रेसिडेंसी कॉलेजच्या प्रयोगशाळेत त्यांचे संशोधन चालू राहिले. इकडे त्यांच्या कार्यालयीन कामाची विभागीय चौकशी केली गेली. त्यात निष्पन्न झाले, की यांचे ऑफिसचे काम अत्यंत परिपूर्ण व वेळच्या वेळी केले जाणारे होते. साहजिकच मग सन १९११ मध्ये ‘महालेखागार’ म्हणून नियुक्ती होऊन ते कलकत्त्याला कामावर रुजू झाले.